Thèse de Pauline Simonnin*
Comprendre et modéliser les processus de transport dans les milieux fortement confinés est un enjeu important pour innover dans des champs d’applications très diversifiés de la recherche menée à IFPEN :
- conception des catalyseurs,
- stockage ou génération d’électricité,
- solutions d’étanchéité pour le stockage géologique.
Dans ce dernier cas, le recours à la dynamique moléculaire a permis de simuler le processus de diffusion de molécules d’eau ou de gaz dans des nanopores d’argile.
Ce travail a bénéficié des ressources intensives de calcul fournies par le Gencia.
Au cours de la simulation, on a pu mettre en évidence une dépendance forte des coefficients de diffusion obtenus vis-à-vis de la taille et de la forme de la boîte de simulation (figure). Cet artefact est dû aux interactions hydrodynamiques imposées de fait, numériquement, par les conditions aux limites périodiques. Un calcul analytique complexe a permis de le quantifier et de le corriger à l’aide d’une formule explicite(1).
L’étude de la diffusion aux interfaces des argiles a mis en évidence l’effet des espèces ioniques, toujours présentes dans le fluide, sur la structure et sur les propriétés hydrodynamiques de ces interfaces(2). Sa prise en compte permet de gagner en réalisme et en prédictivité pour les calculs visant à reproduire le phénomène de diffusion.
Ce travail a démontré l’apport des outils de dynamique moléculaire à l’obtention de prédictions quantitatives de propriétés servant à la simulation des processus de transport dans les milieux nanoporeux. L’injection de ces résultats dans des modèles de transport à plus grande échelle offre des perspectives particulièrement intéressantes dans différents secteurs de l’énergie, de la chimie ou de l’environnement.
a - Grand équipement national de calcul intensif.
* Thèse intitulée « Transport de fluides dans des nanopores : des modèles moléculaires aux modèles continus ».
(1) P. Simonnin, B. Noetinger, C. Nieto-Draghi, V. Marry & B. Rotenberg. Diffusion under Confinement: Hydrodynamic Finite-Size Effects in Simulation, J. Chem. Theory Comput., 2017, 13 (6), pp 2881–2889
>> DOI : 10.1021/acs.jctc.7b00342
(2) P. Simonnin, B. Noetinger, C. Nieto-Draghi, V. Marry & B. Rotenberg. (2018). Mineral- and Ion-Specific Effects at Clay–Water Interfaces: Structure, Diffusion, and Hydrodynamics, J. Phys. Chem. C, 2018, 122 (32), pp 18484–18492
>> DOI : 10.1021/acs.jpcc.8b04259
Contact scientifique : Benoit Noetinger