VS3 - Simulation du couplage adsorption/transport via une approche Lattice-Boltzmann généralisée

Le transport au sein de structures poreuses de molécules qui s’adsorbent sur les surfaces joue un rôle important dans nombre de contextes et d’applications très différentes. Parmi ceux-ci, nous pouvons citer le transport de polluants dans les sols, les procédés industriels de transformation catalytique ou de purification, ou encore les techniques chromatographiques. Dans toutes ces situations, les effets d'adsorption sont connus pour fortement influencer la diffusion et le transport des fluides qui circulent au travers de géométries confinées.

Au regard de cet effet d’adsorption, une attention particulière doit être accordée au comportement de molécules complexes, comme par exemple les surfactants. Ces molécules sont en effet caractérisées par des comportements physico-chimiques à l’interface fluide-solide qui – la plupart du temps – ne peuvent pas être décrits à l'aide d’un modèle d'adsorption classique (par exemple le modèle de Langmuir qui décrit l’adsorption d’une monocouche). Souvent, leur comportement à l’interface se caractérisant par la formation d’agrégats, leur adsorption peut être dominée par des effets coopératifs et ce comportement interfacial peut exercer une influence spécifique et non négligeable sur leurs propriétés de transport. Une meilleure compréhension du transport de ce type de molécules par rapport aux molécules classiques est donc nécessaire.

Dans le cadre d’un travail de thèse* en collaboration avec le CNRS et l’Université de Grenoble, nous avons étudié le couplage entre la cinétique de l’adsorption et le transport de surfactants via une approche Lattice-Boltzmann généralisée, qui intègre cet effet d’adsorption [1]. Nous avons pour cela simulé le transport de molécules entre deux plans parallèles, avec des isothermes d’adsorption issues de données expérimentales (surfactant anionique adsorbé sur la silice : voir figure 1.a). Les simulations ont été effectuées selon deux hypothèses d’adsorption différentes du point de vue de la thermodynamique : d’une part le modèle classique de Langmuir et d’autre part un modèle d’adsorption de surfactants développé par nos soins pour inclure des effets coopératifs [2].

Nous avons montré que la quantité totale adsorbée prévue avec le modèle de Langmuir est beaucoup plus importante que celle estimée par le nouveau modèle thermodynamique, lequel reproduit bien les données expérimentales [3]. De plus, avec le modèle de Langmuir, cette quantité augmente plus fortement au cours du temps (figure 1.b) en raison de sa thermodynamique incapable de décrire correctement le comportement d’interface spécifique des molécules complexes.

Ces résultats montrent que dans les modèles de transport, obtenir un comportement d'adsorption/transport physiquement cohérent nécessite de mettre au point et d'inclure une modélisation propre à chaque type d’adsorption, en se basant sur des données expérimentales. Ceci est en particulier vrai pour une meilleure prédiction du transport des polluants complexes (nanoplastiques, PFAS¹, métaux lourds, produits cosmétiques, etc.) dont le comportement spécifique en termes d’adsorption doit être pris en compte par la modélisation.

Les travaux à venir consisteront à étudier le couplage entre transport et adsorption dans des géométries représentatives de structures plus complexes, telles que des milieux poreux. La difficulté de cette tâche tient à l'hétérogénéité du milieu poreux qui induit un champ de vitesse spécifique, marqué par de fortes disparités.

¹- Substances perfluoroalkylées

* Thèse de Zaineb Zaafouri : Modeling surfactant adsorption and transport in porous media: influence of adsorption thermodynamics and kinetics.
>> https://theses.hal.science/tel-03187740

Références :

Z. Zaafouri, G. Batôt, C. Nieto-Draghi, B. Rotenberg, D. Bauer, B. Coasne, Lattice Boltzmann method for adsorption under stationary and transient conditions: Interplay between transport and adsorption kinetics in porous media, Physical Review E (2021)
>> https://doi.org/10.1103/PhysRevE.104.015314
Z. Zaafouri, D. Bauer, G. Batôt, C. Nieto-Draghi, B. Coasne, Cooperative Effects Dominating the Thermodynamics and Kinetics of Surfactant Adsorption in Porous Media: From Lateral Interactions to Surface Aggregation, Journal of Physical Chemistry B (2020)
>> https://doi.org/10.1021/acs.jpcb.0c08226
Z. Zaafouri, G. Batôt, C. Nieto-Draghi, B. Coasne, D. Bauer, Impact of adsorption kinetics on pollutant dispersion in water flowing in nanopores: A Lattice Boltzmann approach to stationary and transient conditions, Advances in Water Research, (2022)
>> https://doi.org/10.1016/j.advwatres.2022.104143